Il Palazzo di Sant'Apollinare fu dal XIV al XVI secolo residenza di cardinali, tra cui Napoleone Orsini (intorno al 1308), Pietro di Luna (poi antipapa Benedetto XIII, 1394-1423), Branda Castiglioni, Guglielmo d’Estouteville. Nel 1495 vi dimorò il siniscalco Belcari.
Nel gennaio 1574, Gregorio XIII concesse la struttura ai gesuiti come sede del Collegio Germanico (cui nel 1580 si unì l’Ungarico). I gesuiti tennero il complesso (palazzo e basilica) fino al 1773. Tra le attività formative del Collegio ebbe particolare risalto la musica, dando vita a una solida tradizione musicale.
Durante la dominazione francese, un decreto di Napoleone I del 1811 vi trasferì le scuole dell’Accademia di San Luca. Nel 1825 Leone XII trasferì tali scuole alla Sapienza ed assegnò il Palazzo al Pontificio Seminario Romano, nel quale risiedeva anche il cardinale Vicario.
In seguito, nel 1849, durante la Repubblica Romana, l’Apollinare fu per un breve periodo sede del Ministero delle Finanze.
Nel 1853 Pio IX costruì la vasta Sala di lettura sopra la Basilica - oggi Aula Card. J. Höffner - ed aggiunse all’edificio due piani ad uso del Seminario Pio da lui fondato. Trasferitisi i Seminari Romano e Pio al Laterano nel 1913, fra questa data e il 1920 vi si stabilirono i Padri Lazzaristi, che avevano dovuto lasciare la loro casa in via della Missione, demolita per costruire il palazzo di Montecitorio, sede del Parlamento Italiano.
Benedetto XV lo fece diventare sede del Pontificio Istituto di Sant’Apollinare. In questa sede, nei diversi momenti della sua storia, hanno compiuto gli studi Eugenio Pacelli (futuro Pio XII) e Angelo Roncalli (futuro Giovanni XXIII), così come i futuri Cardinali Pietro Palazzini, Ugo Poletti, Agostino Casaroli, Pietro Parente, Alfons Stickler, Achille Silvestrini, Pio Laghi, Aurelio Sabattani, e altri.
Nella storia più recente sono stati ubicati in questo Palazzo l’Accademia di Musica “Tommaso da Vittoria”, il Circolo di San Pietro, i Padri Bianchi (Missionari d'Africa) ed altre benemerite istituzioni ecclesiastiche. A partire dal 1990, il Palazzo è sede della Pontificia Università della Santa Croce.
Dal punto di vista architettonico, il complesso oggi esistente è frutto di numerosi interventi ed ampliamenti, succedutisi con il passare degli anni e i mutamenti di attività. In gran parte fu ricostruito dall’Architetto Ferdinando Fuga mentre si stavano concludendo i lavori della chiesa: includeva il palazzo contiguo unito da un cavalcavia su Via sant’Agostino. Sulla sommità della facciata del Palazzo fu collocato un orologio con una suoneria di tre campane di diverse dimensioni: quella più grande porta la data del 1722; le altre due sono del 1575.
Nell’antica biblioteca del collegio Germanico-Ungarico, trasformata poi in Cappella al primo piano del Palazzo, si trovano un soffitto dipinto a tempera con l’incoronazione di Maria e un quadro dell’Immacolata, attribuiti ad Andrea Pozzo.
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